南北极海洋食物网中新型溴代阻燃剂 (NBFRs) 的 生物富集和营养级传递研究解读

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Bioaccumulation and Trophic Transfer of Polybrominated Diphenyl Ethers and
Their Hydroxylated and Methoxylated Analogues in Polar Marine Food Webs

Siyuan Xiong -- School of Environment, Hangzhou Institute for Advanced Study, UCAS, Hangzhou 310024, China; State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Jianjie Fu -- School of Environment, Hangzhou Institute for Advanced Study, UCAS, Hangzhou 310024, China; State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Yingming Li -- School of Environment, Hangzhou Institute for Advanced Study, UCAS, Hangzhou 310024, China; State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Qinghua Zhang -- School of Environment, Hangzhou Institute for Advanced Study, UCAS, Hangzhou 310024, China; State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China; University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

https://doi.org/10.1021/acs.est.0c05427
Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 23, 15086–15096

ABSTRACT: The pervasive contamination of novel brominated flame retardants (NBFRs) in remote polar ecosys- tems has attracted great attention in recent research. However, understanding regarding the trophic transfer behavior of NBFRs in the Arctic and Antarctic marine food webs is limited. In this study, we examined the occur-rence and trophodynamics of NBFRs in polar benthic marine sediment and food webs collected from areas around the Chinese Arctic Yellow River Station (n = 57) and Antarctic Great Wall Station (n = 94). Σ7NBFR concen-trations were in the range of 1.27-7.47 ng/g lipid weight (lw) and 0.09-1.56 ng/g lw in the Arctic and Antarctic marine biota, respectively, among which decabromodiphenyl ethane (DBDPE) was the predominant compound in all sample types. The biota-sediment bioaccumulation factors (g total organic carbon/g lipid) of NBFRs in the Arctic (0.85-3.40) were 4-fold higher than those in the Antarctica (0.13-0.61). Trophic magnification factors (TMFs) and their 95% confidence interval (95% CI) of individual NBFRs ranged from 0.43 (95% CI: 0.32, 0.60) to 1.32 (0.92, 1.89) and from 0.34 (0.24, 0.49) to 0.92 (0.56, 1.51) in the Arctic and Antarctic marine food webs, respectively. The TMFs of most congeners were significantly lower than 1, indicating a trophic dilution potential. This is one of the very few investigations on the trophic transfer of NBFRs in remote Arctic and Antarctic marine ecosystems, which provides a basis for exploring the ecological risks of NBFRs in polar regions.

研究背景

新型溴代阻燃剂（NBFRs）作为传统溴代阻燃剂（BFRs）的替代品，在电子、塑料、绝缘材料和纺织等行业中被广泛应用。然而，由于NBFRs的化学结构缺乏稳定性，它们在使用和处置过程中容易通过挥发、磨损和溶解等方式释放到环境中。近年来，NBFRs不仅能在工业化区检出，甚至在极地地区的大气、土壤、植物和生物都发现了NBFRs，使其属于全球性污染物。近期研究指出，在高营养级海洋物种（如鲸鱼、海豹和海鸥）以及淡水、海洋生态系统中的脊椎动物和鱼类体内均检出了NBFRs，表明其在水生生物体内具有积累特性。

极地地区由于人口和工业活动有限，被认为是全球最原始的区域，是监测持久性有机污染物背景水平的关键地点。极 地海洋生态系统由于其独特的环境条件，可能成为BFRs主要的汇。毒理学研究揭示了NBFRs的生物毒性效应，包括内分泌 干扰性、神经发育毒性和致癌性，这些效应可能对极地水生生物的生存、健康和繁殖造成严重影响。以往的研究已经报道 了NBFRs在南北极海洋环境中的普遍存在，但对于这些化合物在北极和南极海洋食物网中的传递和积累过程的研究仍然相 对匮乏。因此，深入探究NBFRs在南北极海洋食物网中的传递和积累过程，对于评估其潜在生态健康风险，制定相应的环 境保护措施至关重要。

方法与结论

图1 极地海洋沉积物和生物体内NBFRs的赋存水平

本研究采用了一套综合性的化学分析方法，检测了北极和南极地区海洋食物网中的NBFRs。样本的采集工作在中国北极黄河站和南极长城站周边地区进行，涵盖了多种海洋生物和沉积物。样本的提取和净化过程采用了加速溶剂提取技术，并利用复合 硅胶柱进行净化。最终，通过岛津气相色谱三重四极杆质谱联用仪GCMS-TQ8050对NBFRs进行了高灵敏度和高特异性的定量分析。

研究结果显示，在北极和南极的海洋生物和沉积物样本中均检测到了NBFRs的存在。具体来说，北极地区的生物样本中Σ7NBFR浓度范围为1.27–7.47ng/脂重(lw)，而南极地区的浓度范围为0.09–1.56 ng/glw。在沉积物中，北极和南极地区的7NBFR浓度分别在2.01–20.4 pg/g干重(dw)和29.2–55.1pg/g dw的范围内。这些数据表明，尽管极地地区人口和工业活动有限，NBFRs仍能通过长距离传输等方式到达这些偏远地区，并且NBFRs在沉积物和生物样本中的浓度水平与其环境持久性和生物累积性相符。

图2 极地海洋沉积物和生物体内NBFRs的分布情况

在所有检测到的海洋生物样本中，十溴二苯乙烷（DBDPE）是最主要的NBFR同类物，这与其作为BDE-209替代品的广泛使用相一致。DBDPE在南极海洋沉积物中的浓度高于北极地区，这可能与沉积物中总有机碳（TOC）含量的差异有关。南极沉积物的TOC含量较高，可能促进了NBFRs的吸附，从而影响了它们在生物体内的累积。此外，不同物种的NBFRs组成成分表现出高度的物种特异性，这可能与不同物种的营养级、代谢能力和暴露途径有关。通过主成分分析（PCA），南极地区的海洋物种呈现出较为集中的数据点，表明NBFRs在南极海洋可能主要来源于单一的长距离传输，而北极地区的物种则显示出更分散的数据点，表明可能存在多种来源，比如本地排放来源。

图3 北极和南极生物样本中NBFRs的PCA图

生物-沉积物富集因子（BSAF）是评估沉积物中污染物向生物体内富集潜力的重要指标。在北极地区，BSAF值范围为0.85至3.40，表明NBFRs在北极生物体内有明显的生物富集趋势。特别是北极地区的海藻和小型甲壳类动物（如磷虾和藤壶）显示出较高的BSAF值，这些生物属于底栖生物能够通过与沉积物直接接触从而富集NBFRs，因此显示了较强的NBFRs富集能力。相比之下，南极地区的BSAF值普遍低于1，表明沉积物到生物的NBFRs富集趋势较弱。这可能与南极沉积物中较高的TOC含量有关，这增强了NBFRs的颗粒吸附，降低了它们的生物可利用性。

图4 南北极海洋食物网中NBFRs的对数浓度与营养级之间的关系

营养放大因子（TMFs）用于评估NBFRs在食物链中的传递行为。在北极和南极的食物网中，大多数 NBFRs的TMFs显著低于1，表明这些化合物在向食物链更高层次传递时可能会发生营养稀释现象。具体来说，在南极食物网中，随着营养级别的升高，NBFRs 的浓度呈现显著下降趋势，TMF值为0.49，表明在南极底栖海洋食物网中存在营养稀释的潜力。在北极地区，除了六溴苯（HBB）之外，所有NBFRs同类物的TMF值也都低于1，同样显示出类似的营养稀释行为。然而，HBB在北极食物网中显示出一定的生物放大潜力，其TMF值为1.32，但TMF值接近1，表明HBB在北极地区的生物放大潜力有限。这些结果提示我们，尽管NBFRs具有生物放大的潜力，但在极地生态系统中，这种潜力可能受到多种生态和生物因素的限制。

结论与讨论

本研究聚焦于北极和南极地区海洋食物网中NBFRs的生物累积和营养级传递。通过对南北极海洋中采集的底栖生物和沉积物样本进行分析，发现NBFRs普遍存在于极地生态系统中，但在全球范围内仍属于较低赋存水平。由于全球高生产和使用量，十溴二苯基乙烷是所有海洋沉积物和生物中的主要化合物。北极海洋生物显示出从沉积物中富集NBFRs的趋势，且NBFRs的BSAF与沉积物中总有机碳含量呈负相关。在北极和南极海洋食物网中，大多数NBFR单体的营养放大因子（TMFs）显著低于1，这表明NBFRs在食物网中具有营养稀释的特性。本研究为理解NBFRs在极地海洋食物链中的生物累积和放大提供了重要数据支持，为评估其潜在生态健康风险提供了科学依据，并为制定相应的环境保护措施提供了参考。