高次谐波用光谱仪 ~设计·制作所需的衍射光栅的必要条件是什么~
高次谐波于上个世纪八十年代后期被发现,科学家于1993年破解其发生原理,它作为新的光学技术,得到了飞跃性地发展。在软X射线领域作为相干光源开始进行研发,其应用范围从阿秒光学科学拓展到各个领域。东京大学的岩崎教授·山本助教的团队自主研制了包括光谱仪的高次谐波发生装置,致力于先进的科学研究。
1 东京大学研究生院理学系研究科附属超高速强光子场科学研究中心 教授
2 东京大学研究生院理学系研究科科学专攻量子化学研究室 助教

将光变得更强、更短
自然界多数物质的构造和性质可以用光来解释阐明。近年光的使用技术得到了飞速发展。
上个世纪九十年代后期投入实际使用的高次谐波是在稀有气体中将高强度飞秒激光脉冲聚光发生的光,具有入射激光奇数倍的光子能量。比如使用波长800nm的飞秒激光脉冲,会产生波长为32nm的极端紫外光作为25次谐波。
"在我们研究室,以高次谐波也就是更强·更短的光和物质相互作用为主题推进研究。"岩崎教授如此说明他的研究方向。
高次谐波在相干性、短波长性、短脉冲性方面性能优异。而且在实验室规模的小型仪器上也可以产生,具有使用便利等很大的优势。
凝缩的光存在的时间幅度为5~30飞秒级别,从大的方面来看,岩崎教授分为3个方面研究高次谐波。
第一是建立反应场,诱导物质发生反应;第二是用光切割极短的时间开发新的分光法;第三是理解机制,也就是理解光与分子的相互作用。
应用高次谐波开发新技术
2019年6月,岩崎教授的团队开发了高分辨率时空聚光检测新技术。在软X射线领域使之发生高次谐波,在纳米尺寸光聚集照射样品,由此高时间分辨率测量固体样品微观领域发生的光激发过程。过去虽然知道原理本身,但是大曲率的非球镜面难以做到高精度加工,无法实现希望的聚光。
"因此我们开发了使用新型高精度椭圆镜的聚光装置。利用这个系统,纳米尺度发生的超高速现象,如半导体中的电子移动和磁性体中自旋波传播都可以实时测量。"本山助教对此充满了期待。

图1 旋转椭圆镜

图2 高次谐波发生装置图 ii
2020年5月,我们使用飞秒激光的高次谐波对薄膜的精细加工取得了成功。在极紫外区域的高次谐波很早就作为微细加工的有力光源而备受瞩目。然而极端紫外区域首先没有聚光镜等穿透型衍射光学元件。
因此岩崎教授的团队,独立开发了使用高精度聚光镜的聚光装置。使用该装置,在近红外区域,飞秒激光的高次谐波在衍射极限聚光并照射样品,最终实现了亚微尺寸的微细加工。

图3 亚微尺寸聚光的极端紫外光照射设置图:
极端紫外区域的高次谐波发生和旋转椭圆镜的亚微尺寸聚光iii
自创最适合研究目的的装置
在研究室独立开发高次谐波的聚光技术,应用于超高速现象的分析和微细加工。这些实验用的装置都是自己独立开发的。各种各样高次谐波发生装置的部件中,岩崎教授的团队连光谱仪都是自创的。说到其理由,岩崎教授表示"我们自己制造研究用装置,是因为很多情况是市场上销售的产品不能像预期那样合适。比如中途我们想要加进一个显微镜,市场上销售的产品就不能使用。所以我们从光谱仪的设计开始都是自己动手。光谱仪制造本身,并不是很难的事。"
岩崎教授团队的高息谐波发生装置是在实验室使用的集约小巧型。因此市场上销售的尺寸比较大的光谱仪就不符合。
根据实验目的,经常开发最适合的装置,或者对现有装置不断改良,这是岩崎教授团队的立场。而自创光谱仪的核心部件就是衍射光栅。
所需光谱仪用衍射光栅的必要条件
光谱仪的分散部件中使用棱镜和衍射光栅。而棱镜与衍射光栅各有优劣势,近年使用衍射光栅的情况更多。之所以这样,是考虑到衍射光栅的分散特性更胜一筹。在自制实验用光谱仪时,最重要的就是尺寸。山本助教如此强调到。
"尺寸是最为敏感的问题,太小了不行太大了用不了。因为是斜入射光,所以要对外形尺寸、波长范围、衍射效率进行缜密确认。在参考提供的衍射效率数据中衍射效率的同时,进行计算,选择最为接近理想的数值。为了达到这样的目的,我们使用的是岛津制作所的软X射线领域层状复制衍射光栅。"
复制衍射光栅是由矩形沟槽组成,一般具有如下三个特点。
- 在软X射线领域可以获取大反射率
- 沟槽深度可以控制衍射效率的峰波长
- 可抑制多余的偶数阶光衍射效率
本山助教还提到了岛津制作所产品使用便捷的点,"高次谐波的扩展角相匹配,在希望微调波长范围时,可以提供最合适的点位信息。从衍射效率数据中算出检测效率,预计实验所需时间等。"
岩崎教授团队使用的软X射线领域的层状复制衍射光栅,具有采用全息法杂散光少,非球面波曝光法产生的像差校正功能产生的高分辨率的特点。
岩崎教授表示,"岛津制作所的产品涵盖了我们所使用的全部波长范围,且精度高,产品货期短,我给予高度评价。不断购置到实验
所需的产品,这对于推进研究来说可以给我很大的安全感。这也就是岛津这样拥有很多销售业绩的企业才能做到的吧。当然研究预算是有限的,而低成本也是值得赞赏的。我认为这是复制衍射光栅所特有的优势。"

图4 层状复制衍射光栅
ⅰ | 本山央人,其他:旋转椭圆镜的高次谐波聚光系统开发,2017年度精密工学会春季大会学术演讲会演讲论文集学,961-962(2017) |
ⅱ | H. Motoyama, A. Iwasaki, Y. Takei, T. Kume, S. Egawa, T. Sato, K. Yamanouchi, and H. Mimura, "Broadband nano-focusing of high-order harmonics in soft X-ray region with ellipsoidal mirror" Appl. Phys. Lett. 114, 241102 (2019). |
ⅲ | 2020年5月15日 东京大学研究生院理学系研究科 公告《飞秒激光的高次谐波对薄膜微细加工成功!- 极端紫外的衍射极限聚光开拓微细加工的最前线》 https://www.s.u-tokyo.ac.jp/ja/press/2020/6853/ |